全印刷有機TFTバックプレーンを用いたフレキシブル電気泳
動ディスプレイ
An All-printed Organic TFT Backplane for Flexible Electrophoretic Displays
小野寺 敦
*油谷 圭一郎
*田野 隆徳
*友野 英紀
**村上 明繁
*Atsushi ONODERA Keiichiroh YUTANI Takanori TANO Hidenori TOMONO Akishige MURAKAMI
鈴木 幸栄
*柳澤 匡浩
*亀山 健司
***川島 伊久衞
****Koei SUZUKI Masahiro YANAGISAWA Kenji KAMEYAMA Ikue KAWASHIMA
要 旨 見やすい，軽量で持ち運びが容易，低消費電力といった特徴を有するペーパーライクディスプ レイを低コストで実現するために，ディスプレイの有機TFTバックプレーンを全て印刷法で形成 する技術を開発した．紫外線照射により表面（自由）エネルギーが制御できる新規機能性ポリイ ミドとインクジェット法を用いた電極形成技術を開発し，線幅20μｍや電極間スペース2μｍと いった微細電極を実現した．また印刷条件ならびに溶媒や濃度といった有機半導体のインク処方 を最適化することで，100μｍ以下の有機半導体パターンをインクジェット法により実現した． これらの技術を用いて解像度160 ppiの全印刷有機TFTバックプレーンをフィルム基板上に作製し た。さらにこのバックプレーンを用いてフレキシブル電気泳動ディスプレイを試作し、10 ptの文 字表示を確認した． Abstract
We have demonstrated an all-printed organic thin film transistor (OTFT) backplane for low-cost manufacturing of paper-like displays, which have unique features such as whiteness like a paper, portability because of its light weight, and low power consumption. Using surface energy controlled inkjet printing with ultraviolet (UV) irradiation on novel polyimide, electrodes with a line width of 20 μm and a space of 2 μm are successfully patterned. The patterning of organic semiconductor below 100 μm is realized using inkjet printing method by optimizing inkjet condition and polymer organic semiconductor ink formulation such as solvent and concentration. We have fabricated a 160 ppi all-printed OTFT backplane on a plastic substrate using these technologies, and also fabricated a flexible electrophoretic display using an all-printed OTFT backplane, and demonstrated that 10-point figure pattern is clearly displayed.
* 研究開発本部 先端技術研究センター
Advanced Technology R&D Center, Reserch and Development Group
** グループ技術開発本部 環境技術開発室
Environmental Technology Development Department, Corporate Technology Development Group *** グループ技術開発本部 オフィスソリューション開発センター
Office Solution Technology Development Center, Corporate Technology Development Group **** グループ技術開発本部 グループ技術企画室
1．はじめに
近年，紙の長所である視認性や携帯性と，ディスプ レイの特徴である電気的な表示書き換え機能を併せ 持った新規な表示媒体として電子ペーパーが注目され ている．既にガラス基板を用いた携帯型白黒表示の電 子書籍リーダーが数社から商品化されており，カラー 化や大面積化あるいはフレキシブル化に向けた開発も 活発に行われている1-5)．我々はオフィス等の環境で知 識創造活動を支援する新規なツールとして電子ペー パーに着目し，紙のような高い視認性，低消費電力， 軽量で持ち運びが容易，といった特徴を有し，さらに 文字を違和感無く読めるような高い解像度を有する ペーパーライクディスプレイの実現を目指している． その上で，特に低コスト，低環境負荷でのペーパー ライクディスプレイの実現が重要であると考え，ディ スプレイの駆動部である有機TFTバックプレーンの製 造方法として印刷法を検討してきた．印刷法とは一般 に，紙などの媒体にインキを用いて文字や写真などの 画像を形成する手段であるが，近年，日本や欧州を中 心に，電子デバイスの製造方法として注目されている6， 7)．これは，従来のシリコン半導体製造プロセスで用 いられたフォトリソグラフィーやエッチングなどのプ ロセスと比較して，材料使用効率が高い，設備にかか るコストが低い，プロセスが簡便であるといった特徴 を印刷法が有するからである．これまでに反転印刷法 を用いて作製した解像度76 ppiの有機TFTバックプレー ン8)，光照射による表面改質技術とスクリーン印刷法 を組み合わせて作製した解像度80 ppi，150 ppiの有機 TFTバックレーン9)，フォトリソグラフィーで形成した 電極とインクジェット法で形成した有機半導体を用い た解像度167 ppiの有機TFTバックプレーン10)の報告が ある． 我々は有機TFTバックプレーンを作製するに当たっ てインクジェット法に着目した．インクジェット法は， 材料使用効率が高い，1μｍ以下の薄膜形成に適してい る，版を用いないため版歪みが無い，非接触であるた め被印刷面を汚染しない，などの特徴を有するためで ある．しかし一般的なインクジェット法では，1 pL以 下の液滴の制御が非常に困難である11)，複数のノズル を用いた場合に着弾位置のバラツキが生じる，着弾後 に被印刷面で液滴が濡れ広がる，といった理由で，例 えば線幅50μｍ以下の微細パターンの形成は困難とさ れてきた11)．結果としてインクジェット法を用いて電 極を形成する場合，有機TFTの高精細化に限界があっ た．同様に，実現できる電極間距離にも限界があるた め，有機TFTのソース電極とドレイン電極の間隔 （チャネル長）を短くできず，有機TFTの性能にも限 界があった． このようなインクジェット法の課題に対して，これ を 補 う た め の 手 法 が 提 案 さ れ て い る ． 例 え ば Sirringhaus らは， ガラス基板 上にフォト リソグラ フィーおよびエッチングを用いてポリイミドのバンク を形成している．ポリイミドバンク表面とガラス表面 の濡れ性の違いを利用することで，5μｍという，一般 的なインクジェット法の限界を超える微細なチャネル 長を実現している7）．またAraiらは，ゲート電極をマ スクとした紫外線照射により，セルフアラインで自己 組織化単分子膜をパターニングする技術を報告してい る．紫外線照射された部分と，されていない部分との 濡れ性の違いを利用することで，スピンコート法で20 μｍという電極間スペースを実現している12）． 我々は印刷法による高精細デバイスの作製に向けて， 紫外線照射により表面（自由）エネルギーが制御でき る新規機能性ポリイミドとインクジェット法を用いた 電極パターン形成技術（以下，表面エネルギー制御IJ 技術と呼ぶ）を開発した13)．従来技術よりも少ない工 程数で，線幅20μｍや電極間スペース2μｍといった微 細電極を実現した．また印刷法に適した有機半導体材 料を開発し，インクジェット法によって微細な有機半 導体パターンを実現した．これらの印刷技術を用いて フィルム基板上に解像度160 ppiの高精細な全印刷有機 TFTアレイを作製し，さらに電気泳動ディスプレイを 駆動した結果，10 ptの明瞭な白黒文字表示が得られる ことを確認できた． 本稿では，開発した印刷技術，ならびにそれを用い て作製した全印刷有機TFTバックプレーン，および電 気泳動ディスプレイに関して報告する14)．2
．全印刷有機ＴＦＴバックプレーン
2-1 全印刷有機ＴＦＴバックプレーンの概要 Fig.1に我々が開発した有機TFTバックプレーンの断 面図を示す．ボトムゲート型の有機TFTで，プラス チック基板上に，ゲート電極，保持容量電極，ゲート 絶縁膜，ソース電極，ドレイン電極，有機半導体，層 間絶縁膜および画素電極のすべての構成要素が印刷で 形成されている．ゲート電極，保持容量電極，ソース 電極，ドレイン電極およびこれらと接続する配線は， Agのナノメタルインクを用いた表面エネルギー制御IJ 技術で形成している．ゲート絶縁膜は，機能性ポリイ ミドをスピンコートして形成している．また有機半導 体パターンは，ポリマー有機半導体のインクを用いて インクジェット法で形成している．さらに，層間絶縁 膜は絶縁性ペースト，画素電極は導電性ペーストを用 いてスクリーン印刷法で形成している．高精細な有機 TFTアレイを作製するためには，有機TFTの構成要素 である電極あるいは有機半導体の微細化が不可欠であ る．ここでは，その2点についてより詳細な検討結果を 示す． Pixel Electrode Substrate Organic Semiconductor Storage Capacitor Electrode S/D Electrode Gate Electrode Gate Insulator InsulatorFig.1 Schematic cross-section of the all-printed OTFT backplane. 2-2 表面エネルギー制御ＩＪ技術 表面エネルギー制御IJ技術はFig.2に示す工程からな る．はじめに基板上に新規機能性ポリイミド材料を含 む溶液をスピンコート成膜し，焼成して薄膜を形成す る．この新規機能性ポリイミドは，絶縁性に優れるポ リイミド骨格を有する主鎖に疎水性基が結合している ため，薄膜形成後の表面は低表面エネルギー（疎水 性）である．次にフォトマスクを介して新規機能性ポ リイミドに紫外線を照射する．これにより疎水性基の 結合が切れ，膜表面の状態が低表面（自由）エネル ギーから高表面（自由）エネルギーに変化するため， ポリイミド薄膜表面に選択的に高表面エネルギー部 （親水性）が形成される．次にインクジェット法によ り，導電性材料を含有する親水性インクを高表面エネ ルギー部に選択的に滴下し，乾燥固化させることで電 極パターンを形成する． Substrate Insulator High surface energy area
Low surface energy area (b) Photo mask Substrate Insulator UV irradiation ω ω ω (a) Electrode Substrate Ink-jet head Insulator (c)
Fig.2 Schematic of the surface energy controlled ink-jet printing process (a) UV irradiation, (b) Formation of areas with different surface energy, (c) Fabrication of electrodes by ink-jet printing. ポリイミド薄膜表面の高表面エネルギー部は親水性 であるために滴下されたインクが濡れ広がるが，低表 面エネルギー部は疎水性であるためにインクを弾くた め，結果として高／低表面エネルギー境界を越えてイ ンクが低表面エネルギー部に広がることなく，高表面
エネルギー部のみに選択的に電極パターンを形成する ことが可能である． このように，成膜工程と紫外線照射工程のみで，表 面エネルギーが制御された高絶縁性の機能性薄膜が得 られる，という点で従来技術と異なる． Fig.3にインクジェット法を用いた電極形成例を示す． (a)は表面エネルギー制御を用いていない場合，(b)は 表面エネルギー制御を用いた場合である．インク ジェット法での印刷データは同じもので，インクの滴 下は同じように行っている．電極形成後，電極の表面 性を見るために，電極の上層に透明な樹脂膜を形成し ている．Fig.3から，(a)が滴下された液滴の形状を反映 した電極パターンとなっているのに対し，(b)はフォト マスクパターンを反映した形状となっているのがわか る．またFig.3から，(a)では樹脂膜の膜厚差を反映した 干渉縞が見られるように電極表面凹凸が大きいのに対 して，(b)では干渉縞が見られず平坦性の良い電極パ ターンが得られていることがわかる．
Fig.3 Optical micrograph of electrode patterns (a) without and (b) with surface energy controlled ink-jet printing method.
次に表面エネルギー制御IJ技術を用いた場合にどの 程度微細な電極間距離が実現可能かを調べた．Fig.4は， 微小な距離を隔てて対向する2つの電極を100個形成し た場合に，2つの電極が分離できる割合を光学顕微鏡を 用いて評価した結果である．間隔の異なるマスクパ ターンを用いて2つの電極間の距離を変え，またインク ジェットの印刷条件を調整して膜厚の異なる2種類の電 極を形成している．電極を厚くした場合（Thickness B）は，10μｍ以下の電極間距離を形成する場合に歩 留まりの低下が見られるが，電極膜厚を最適化した場 合（Thickness A）には，2μｍの電極間距離まで高い 歩留まりで形成できることが確認できた． 0 20 40 60 80 100 120 0 2 4 6 8 10
Channel length (designed) Ld [um]
Y ie ld [% ] Thickness A Thickness B
Fig.4 Yield of electrodes separation on designed space for several electrode thicknesses.
続いて，この表面エネルギー制御を用いたインク ジェット法は，どの程度の着弾位置の許容値があるか を確認した．10μｍずつずらした階段状のライン形状 を持つマスクパターンを作製し，これを通してUV露光 し，ポリイミド膜面に高表面エネルギー部を作製した． インク液滴の吐出を同一直線上に行い，電極ラインを 形成した．Fig.5に結果を示す．80μｍ幅の高表面エネ ルギー部の中心に対して，着弾位置が±50μｍ程度ず れた場合でも，マスクパターン通りにラインが形成で きている．これは親水性インクが表面エネルギーの低 い面（疎水面）に着弾してもエネルギーの高い面（親 水面）に引き込まれるためである．
Fig.5 Alignment margin of ink droplets ejected from IJ head onto the surface energy controlled polyimide film. White circles show impact positions of ink droplets.
このように，表面エネルギー制御IJ技術は，微細な パターンが形成可能，電極表面の平坦性が優れる，さ らにマスクパターンに従って電極が形成されるため， インクジェットのインク着弾位置のばらつきに対する 許容値が大きいといった特徴がある． 2-3 有機半導体パターン形成技術 Fig.6に自社開発した有機半導体材料の分子構造を示 す．耐候性に優れるトリフェニルアミン骨格と溶解性 に優れる長鎖アルキル基を有しており，大気中でのイ ンクジェットプロセスに適した材料となっている15)． 表面エネルギー制御IJ技術を用いて作製したAg電極上 に，インクジェット法で有機半導体（OSC）パターン を形成した例をFig.7に示す．有機半導体インクの溶媒 や粘度を調整し，また印刷条件を最適化することで， 100μｍ以下の有機半導体パターンを形成できている． N H3CO O R n
Tri-pheny la mine skelto n
Tri-pheny la mine skelto n
Long-c hain a lky l group
Long-c hain a lky l group
N
O
R
R= -CH3
Tri-pheny la mine skelto n
Tri-pheny la mine skelto n
Long-c hain a lky l group
Long-c hain a lky l group
Fig.6 Schematic of organic semiconductor.
Fig.7 Optical micrograph of OSC patterns.
2-4 全印刷有機ＴＦＴアレイの作製 上述した表面エネルギー制御IJ技術と有機半導体パ ターン形成技術を用いて有機TFTアレイを作製した． Fig.8に，フィルム基板上に作製した解像度160 ppi（画 素サイズ 159μｍ×159μｍ），対角3.2 inchの有機 TFTアレイ（素子数 432×288）の有機半導体形成後の 光学顕微鏡写真を示す．表面エネルギー制御IJ技術を 用いることで，チャネル長5μｍ，最小線幅20μｍの Ag電極が形成できている．電極膜厚は約100 nmである． この電極の比抵抗は16μΩ・cm程度でありAgの比抵抗 1.6μΩ・cmと比べて約一桁高いが，電気泳動ディス プレイを駆動する上では問題ない値である．また有機 半導体に関しても，隣接画素間に跨ることなくチャネ ル上に安定して形成できている．そのため隣接画素間 のリーク電流が小さく，1素子毎に有機TFTを安定動作 させることができる．
Fig.8 Optical micrograph of a 160ppi all-printed OTFT array on flexible substrates after OSC fabrication.
3．電気泳動ディスプレイの試作
次に，得られた有機TFTバックプレーンを用いて電 気泳動ディスプレイを試作した．Fig.9に示すように， この電気泳動ディスプレイは，有機TFTバックプレー ンに電気泳動表示シートを貼り合せた簡易な構成であ る．電気泳動表示シートは自社開発しており，透明 フィルム基板上に形成された透明電極の上層に，おの おの逆極性に帯電した白粒子と黒粒子を含むマイクロ カプセル型電気泳動インクを形成している．有機TFT バックプレーンに対して，マイクロカプセル型電気泳 動インクの面を貼り合せている．有機TFTバックプ レーンの1つの画素電極に，表示データに対応した極性 の電位を印加すると，この電位と逆極性の粒子が透明 電極側（表示面側）に移動するため，表示が切り替わ る． Fig.10に選択線および信号線への印加電圧をそれぞ れ30 Vpp，27 Vppとした条件における表示結果を示す． 10 pt文字を明瞭に表示できており，高精細な有機TFT バックプレーンが動作していることが確認できた．電 気泳動ディスプレイはメモリ性を有するため，電源を 切っても表示された画像が保存される．またFig.11に 示すように，フィルム基板上に形成されていることか らフレキシブル性を有している． Electrophoretic Sheet Transparent electrode TFT backplane Microencapsulated electrophoretic ink TFT backplaneFig.9 Schematic cross-section of EPD using all-printed OTFT backplane on flexible substrates.
Fig.10 A 160 ppi EPD driven by all-printed OTFT backplane on flexible substrates.
4
．まとめと今後
紫外線照射により表面（自由）エネルギーが制御で きる新規機能性ポリイミドとインクジェット法を用い た電極パターン形成技術を開発し，従来技術よりも少 ない工程数で，線幅20μｍや電極間スペース2μｍと いった微細電極を実現した．また有機半導体のインク ジェット法によるパターン形成技術を開発し，100μｍ 以下の有機半導体パターンを実現した．これらの印刷 技術を用いてフィルム基板上に解像度160 ppi，対角3.2 inchの高精細な全印刷有機TFTアレイを作製した．さ らに電気泳動表示ディスプレイを試作し表示動作させ た所，10 ptの明瞭な白黒文字表示が得られ，高精細な 有機TFTバックプレーンが動作していることが確認で きた． 今後は，カラーで高精細なペーパーライクディスプ レイの実現に向けて，全印刷有機TFTバックプレーン の更なる高精細化と，カラー表示素子の開発を進める． 参考文献1) I. French: Flexible E-Books, SID 09 DIGEST, (2009), pp.100-103.
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